光伏發(fā)電是獲得可持續(xù)再生能源的重要途徑。然而其發(fā)展的瓶頸仍在于缺乏高效、穩(wěn)定且低成本的太陽電池。金屬硫?qū)倩�合�?如CdTe、Cu(In,Ga)(S,Se)2、Cu2ZnSnS4、CuIn(S,Se)2、CuInS2等)因具有吸收系數(shù)大、能帶結(jié)構(gòu)理想、穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是極具潛力的光吸收材料。但以Cu(In,Ga)(S,Se)2和CdTe為代表的商業(yè)化電池，其制備過程往往涉及高溫工藝，大幅降低了其競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)。

發(fā)展低溫溶液加工技術(shù)是解決上述技術(shù)瓶頸的重要途經(jīng)。鈣鈦礦太陽電池(PSC)、有機(jī)太陽電池(OSC)及染料敏化太陽電池(DSC)是低溫溶液法制備的典型代表，但它們?cè)谛�率或穩(wěn)定性方面仍存在不足，其中鈣鈦礦太陽電池的穩(wěn)定性更是其商業(yè)化落地關(guān)鍵阻礙。CuInS2作為一種基礎(chǔ)金屬硫?qū)倩�物，可通過元素取代或摻雜即可獲得四元或五元化合物，具有重要應(yīng)用前景。然而，自1996年在高溫(600°C)下獲得12.2%效率后，CuInS2太陽電池的發(fā)展陷入長(zhǎng)期停滯，尤其是低溫(<400°C)制備的CuInS2薄膜太陽電池效率長(zhǎng)期低于10%。

基于此，研究團(tuán)隊(duì)經(jīng)過近20年的持續(xù)攻關(guān)(圖1)，取得兩項(xiàng)核心技術(shù)創(chuàng)新：一方面，團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地將電子抽取界面(以TiO2/CdS核殼納米陣列為代表)與富In的CuInS2吸收層構(gòu)建成三維交錯(cuò)互穿“指插”結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)形成了三維分布的載流子分離界面和傳輸通道，克服了傳統(tǒng)雙層結(jié)構(gòu)因載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度的不足而必須使用超薄吸收層的限制，顯著提升了光捕獲和電荷生成能力。另一方面，團(tuán)隊(duì)建立了一種硫陰離子誘導(dǎo)梯度相變(S2?-GPT)低溫處理技術(shù)(180°C)，該技術(shù)不僅能有效減少CuInS2薄膜中的淺能級(jí)和深能級(jí)缺陷，抑制非輻射復(fù)合，還在器件內(nèi)部構(gòu)建了梯度相變場(chǎng)，優(yōu)化了載流子的傳輸性能。在“指插”結(jié)構(gòu)與“S2?-GPT過程”的協(xié)同作用下，最終實(shí)現(xiàn)了電池性能的突破，所構(gòu)筑的器件效率達(dá)到12.28%(圖2);未封裝器件在實(shí)驗(yàn)室環(huán)境放置500天后仍能保持86.3%的初始效率，展現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

該研究實(shí)現(xiàn)了低溫溶液法大面積制備高穩(wěn)定CuInS2異質(zhì)結(jié)薄膜材料體系，為CuInS2太陽電池的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用奠定了技術(shù)基礎(chǔ)，也為高效、穩(wěn)定、低成本且有別于PSC、OSC和DSC的新型太陽電池研發(fā)注入了新動(dòng)力;同時(shí)，基于“指插”結(jié)構(gòu)與“S2?-GPT”相結(jié)合的低溫溶液法制備技術(shù)為CuInS2基材料體系(通過元素替代和摻雜有望構(gòu)筑四元或五元的金屬硫化物)的太陽電池開發(fā)提供了普適性的新思路，有望推動(dòng)整個(gè)低成本硫族化合物光伏技術(shù)的發(fā)展。

博士生曹文博、鄭超凡和博士后董超為該論文的共同第一作者，王命泰研究員、陳沖研究員為共同通訊作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院院長(zhǎng)基金等項(xiàng)目的支持。