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近日，北京大學(xué)周歡萍教授課題組、嚴(yán)純?nèi)A院士課題組等研究人員合作，在鈣鈦礦發(fā)光二極管（PeLED）領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)提出一種“原位納米晶限域（in-situ nanocrystal confinement）”新策略，通過(guò)聚合反應(yīng)動(dòng)態(tài)限域納米晶生長(zhǎng)，實(shí)現(xiàn)了兼具高結(jié)晶性和納米尺度的鈣鈦礦納米晶原位可控制備，突破了長(zhǎng)期制約鈣鈦礦發(fā)光材料性能提升的關(guān)鍵瓶頸�；谠摬呗詷�(gòu)筑的藍(lán)光PeLED外量子效率（EQE）達(dá)到21.8%，達(dá)到目前藍(lán)光PeLED領(lǐng)域領(lǐng)先水平，并顯著提升了器件運(yùn)行穩(wěn)定性。相關(guān)成果以“In-situ Nanocrystal Confinement for Efficient Blue Perovskite LEDs”為題在《自然》（Nature）上發(fā)表。 新型顯示與光電信息技術(shù)是國(guó)家數(shù)字經(jīng)濟(jì)和高端制造的重要支撐，高性能發(fā)光器件在超高清顯示、柔性電子、虛擬現(xiàn)實(shí)及光通信等領(lǐng)域具有廣闊應(yīng)用前景。鹵化鉛鈣鈦礦憑借高熒光量子產(chǎn)率、高色純度、發(fā)光波長(zhǎng)可調(diào)及低溫溶液加工等優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是極具前景的新型發(fā)光材料。近年來(lái)，鈣鈦礦發(fā)光二極管（LED）在紅光和綠光方向已取得快速發(fā)展。然而，對(duì)PeLED而言，獲得高性能發(fā)光始終面臨一個(gè)核心挑戰(zhàn)：一方面，高結(jié)晶質(zhì)量對(duì)降低缺陷密度、抑制非輻射復(fù)合和提升器件穩(wěn)定性至關(guān)重要；另一方面，納米尺度晶粒又能夠增強(qiáng)載流子限域與輻射復(fù)合效率。傳統(tǒng)原位結(jié)晶過(guò)程中，這兩種需求往往相互矛盾——提高結(jié)晶質(zhì)量通常伴隨晶粒尺寸增大，而強(qiáng)行縮小晶粒又容易引入更多缺陷。 針對(duì)這一長(zhǎng)期挑戰(zhàn)，研究團(tuán)隊(duì)提出利用可聚合配體在鈣鈦礦結(jié)晶過(guò)程中原位形成聚合物網(wǎng)絡(luò)，對(duì)納米晶生長(zhǎng)進(jìn)行動(dòng)態(tài)限域調(diào)控。該策略能夠在抑制晶粒過(guò)度長(zhǎng)大的同時(shí)，延長(zhǎng)晶格有序重排過(guò)程，從而獲得尺寸均一、缺陷密度低且高結(jié)晶性的鈣鈦礦納米晶。研究發(fā)現(xiàn)，該方法不僅顯著減小晶粒尺寸，還誘導(dǎo)材料由正交相向立方相的轉(zhuǎn)變，從根本上優(yōu)化了材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與發(fā)光特性。 進(jìn)一步研究表明，原位限域形成的立方相結(jié)構(gòu)有效減弱了晶格畸變和電子-聲子耦合，從而降低非輻射復(fù)合損耗并提高發(fā)光效率。優(yōu)化后的鈣鈦礦薄膜光致發(fā)光量子效率（PLQY）達(dá)到83%，表現(xiàn)出優(yōu)異的發(fā)光均一性和穩(wěn)定性�；谠摳哔|(zhì)量發(fā)光層制備的藍(lán)光PeLED器件發(fā)射峰位于491nm，峰值EQE達(dá)到21.8%，較對(duì)照器件實(shí)現(xiàn)翻倍提升，同時(shí)器件運(yùn)行穩(wěn)定性也顯著提升6倍以上。研究表明，原位形成的聚合物網(wǎng)絡(luò)能夠有效抑制離子遷移，從而緩解器件工作過(guò)程中的性能衰減。
該工作首次系統(tǒng)建立了原位聚合限域策略，為解決PeLED長(zhǎng)期面臨的效率與穩(wěn)定性難題提供了新的研究思路。該方法兼具普適性與可拓展性，有望進(jìn)一步推廣至鈣鈦礦太陽(yáng)能電池、量子點(diǎn)發(fā)光器件及其他新型半導(dǎo)體光電體系，為下一代高性能顯示與光電子技術(shù)的發(fā)展提供了重要基礎(chǔ)。 該論文的通訊作者為周歡萍、嚴(yán)純?nèi)A和化學(xué)與分子工程學(xué)院孫聆東教授。合作者還包括埃因霍芬理工大學(xué)Shuxia Tao教授課題組、北京理工大學(xué)陳棋教授課題組、中國(guó)科學(xué)院物理研究所王立芬副研究員等。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部、北京市自然科學(xué)基金、北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心、先進(jìn)電池材料理論與技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等的聯(lián)合資助。 |
